- Từ 10/1985 - 5/1990: Học viên Trường Học viện Cảnh sát nhân dân.

- Từ 6/1990 - 10/1997: Cán bộ Đội Trọng án Phòng Cảnh sát điều tra - Công an TP Hà Nội.

- Từ 11/1997 - 3/1999: Đội phó Đội Trọng án Phòng Cảnh sát điều tra - Công an TP Hà Nội.

- Từ 4/1999 - 10/2001: Đội trưởng Đội Trọng án Phòng Cảnh sát điều tra - Công an TP Hà Nội.

- Từ 11/2001 - 10/2004: Phó Trưởng phòng Cảnh sát điều tra - Công an TP Hà Nội.

- Từ 1/2002 - 11/2010: Điều tra viên cao cấp, Phó Thủ trưởng Cơ quan Cảnh sát điều tra - Công an TP Hà Nội.

- Từ 10/2004 - 11/2007: Phó Trưởng phòng Cảnh sát hình sự - Công an TP Hà Nội.

- Từ 12/2007 - 9/2010: Trưởng phòng Cảnh sát hình sự - Công an TP Hà Nội.

- Từ 9/2010 - 3/2011: Phó Giám đốc Công an TP Hà Nội kiêm Trưởng phòng Cảnh sát hình sự.

- Từ 3/2011 - 9/2012: Phó Giám đốc Công an TP Hà Nội.

- Từ 12/2010 - 12/2012: Thủ trưởng Cơ quan Cảnh sát điều tra - Công an TP Hà Nội.

- Từ 5/2011: Đại biểu Quốc hội khóa XIII, Ủy viên Ủy ban Tư pháp của Quốc hội.

- Từ 6/2012: Phó Trưởng ban Thường trực Ban Chỉ đạo thực hiện Nghị quyết 09 của Thành ủy và BCĐ 138 TP Hà Nội.

- Từ 9/2012: Bí thư Đảng ủy, Giám đốc Công an TP Hà Nội (Thủ trưởng Cơ quan Cảnh sát điều tra Công an TP Hà Nội đến tháng 12/2012).

Ông được bổ nhiệm làm Giám đốc Công an thành phố Hà Nội từ tháng 9 năm 2012, kế nhiệm Trung tướng Nguyễn Đức Nhanh nghỉ hưu, nhưng vẫn mang hàm Đại tá.

Nguyễn Đức Chung được phong hàm Thiếu tướng ngày 13 tháng 7 năm 2013[9] khi mới 46 tuổi - Thiếu tướng trẻ nhất ngành Công an thời điểm được phong quân hàm. Ông được trao các bằng khen Anh hùng lực lượng vũ trang nhân dân (năm 2004), Huân chương Bảo vệ Tổ quốc hạng nhất (năm 2007), Huân chương Chiến công hạng nhất[10]

Ngày 02 tháng 11 năm 2015, Hội nghị lần thứ nhất, Đại hội Đảng bộ thành phố Hà Nội khóa XVI nhiệm kỳ 2015 – 2020, ông được bầu làm Phó Bí thư Thành ủy Hà Nội.

Ngày 04 tháng 12 năm 2015, Hội đồng nhân dân thành phố Hà Nội bầu Nguyễn Đức Chung làm Chủ tịch Ủy ban nhân dân thành phố Hà Nội thay ông Nguyễn Thế Thảo[11].[12]

Ngày 10 tháng 12 năm 2015, Thủ tướng Nguyễn Tấn Dũng đã ký Quyết định số 2225/QĐ-TTg phê chuẩn việc bầu chức vụ Chủ tịch UBND TP Hà Nội nhiệm kỳ 2011- 2016 đối với ông Nguyễn Đức Chung, Phó Bí thư Thành ủy, Thiếu tướng, Giám đốc Công an TP Hà Nội[13].

Tháng 1 năm 2016, tại Đại hội đại biểu toàn quốc lần thứ XII của Đảng, ông trúng cử Ủy viên Ban Chấp hành Trung ương Đảng Cộng sản Việt Nam khóa XII.

Ngày 15 tháng 3 năm 2016, Đảng ủy Công an Trung ương, Bộ Công an đã quyết định cử Thiếu tướng (sau được thăng Trung tướng) Đoàn Duy Khương, Trợ lý của Đại tướng Trần Đại Quang, Ủy viên Bộ Chính trị, Bộ trưởng Bộ Công an giữ chức vụ Giám đốc Công an TP Hà Nội kế nhiệm ông.[14]

Sáng 14/6/2016, HĐND TP Hà Nội khóa 15 họp kỳ thứ nhất bầu chức danh Chủ tịch UBND thành phố nhiệm kỳ 2016-2021, Với hơn 96% phiếu đồng ý, Nguyễn Đức Chung tiếp tục giữ chức Chủ tịch UBND TP Hà Nội khoá mới.

Vào tháng 4 năm 2017, vụ tranh chấp đất đai ở xã Đồng Tâm lên tới đỉnh điểm khi một số công dân xã Đồng Tâm đã giữ 38 người gồm cán bộ huyện Mỹ Đức và cán bộ, chiến sĩ công an tại Nhà văn hóa thôn Hoành. Khi đó, ông Chung đã về UBND xã Đồng Tâm đối thoại trực tiếp với người dân, ghi nhận 21 vấn đề bức xúc của bà con và hứa sẽ chỉ đạo giải quyết công tâm.[15]